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PNAS发文揭示大气二次有机气溶胶液相生成新机制-盖鑫磊课题组-南信大

 

近日,哈佛-南信大空气质量和气候联合实验室(Harvard-NUIST JLAQC)在我国大气复合污染成因研究中取得重要进展。实验室在《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,简称PNAS)在线发表题为“Aqueous production of secondary organic aerosol from fossil fuel emissions in winter Beijing haze”的研究论文,揭示了化石燃料燃烧排放的一次有机气溶胶(POA)在液相中快速氧化转化为二次有机气溶胶(SOA)的新机制。本文是继联合实验室在Nature Communications (2020, 11, 2844)上发表有大气硫酸盐液相生成新机制后又一重要成果。

 

本研究通过深度解析2016年北京冬季“红色预警”重霾期间的观测数据,发现在高相对湿度(RH>75%)的条件下,化石燃料(而非生物质)燃料排放POA)可以在液相中快速氧化转化为SOA,液相SOA粒径增长显著; 研究进一步通过对有机气溶胶的质谱图及化学组成变化的分析表明,POA中的芳香族化合物(如多环芳烃)的氧化及其开环反应可能是这类SOA生成的主要机制;研究还发现液相氧化过程中,OA吸光性先增强后减弱,最终的液相SOA吸光性较弱,这与化石燃料排放POA在氧化过程中芳香族化合物的开环反应和芳香性减少一致。

 

本文揭示的SOA经由POA高效转化而生成的机制,可解释2013-2018SOAPOA减排下降但同期挥发性有机物(VOCs)排放变化不大的现象,同时对于未来有针对性控制何种POA以深入减排PM2.5有参考价值;液相转化过程导致的吸光性变化对评估颗粒物的气候强迫,及大气污染-天气反馈效应也有一定意义。

 

盖鑫磊教授与哈佛大学Daniel Jacob教授为论文共同通讯作者,加州大学戴维斯分校、中科院大气物理研究所、天津大学、中国气象科学研究院、浙江大学、佐治亚理工学院、澳门大学、暨南大学、闽江学院及韩国三星先进技术研究院等单位学者也参与了本项研究。论文得到国家基金委重大研究计划重点项目(91544220)等多个项目资助。

 

本论文链接:

https://www.pnas.org/content/118/8/e2022179118

 

相关硫酸盐生成机制论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41467-020-16683-x