Nature Communications发文揭示大气颗粒物硫酸盐生成新机制

2020年6月5日，南京信息工程大学盖鑫磊课题组与哈佛大学Daniel Jacob教授合作，在期刊《Nature Communications》在线发表了题为“Fast sulfate formation from oxidation of SO₂ by NO₂ and HONO observed in Beijing haze”的研究论文。论文基于外场观测数据，提出并证实了大气细颗粒物中硫酸盐的一种液相生成新机制，为我国重霾污染事件中硫酸盐快速生成和PM_2.5浓度爆发性增长提供了一种可能的解释。

硫酸盐是大气细粒子的重要组分之一，其可以通过SO₂在气相和液相（云雾滴、含水气溶胶）中的氧化反应而生成。2016年，我国学者发现在我国特殊的大气条件下，云雾或气溶胶水相中NO₂催化氧化SO₂生成硫酸盐的机制，并认为该机制对我国灰霾污染过程中硫酸盐及PM_2.5浓度增长有重要贡献。近年来，硫酸盐生成机制成为大气污染化学研究的热点，国内外诸多学者也深入研究和评估了多种液相氧化路径对于硫酸盐生成的贡献及其影响因素，包括过渡族金属催化、H₂O₂氧化、硝酸盐光解促进SO₂氧化、黑碳催化等等。需要指出的是，目前大多数研究均是针对光照条件下SO₂的液相氧化过程。本研究则通过对北京冬季重霾期间观测数据的详细解析，首次提出并验证了在夜间或弱光照的云雾条件下，NO₂可首先氧化SO₂生成HONO，HONO可进一步迅速氧化SO₂生成N₂O的两步机制。这一机制可以较好解释一些重霾事件中细粒子中硫酸盐的快速生成和PM_2.5浓度的爆发性增长。尤为重要的是，该机制还可产生长寿命温室气体N₂O。由于N₂O是一种重要的温室气体，对于气候变化和全球变暖有着长期影响；因此，本研究还揭示了该温室气体此前未曾报道的一个二次源，建立了灰霾污染与气候变化之间的直接化学联系。研究指出未来需加强对该机制涉及的反应动力学的研究，以及外场观测中加强HONO和N₂O的同步监测，并需进一步评估该机制对于N₂O的贡献及气候变化的影响。

本研究论文的第一作者为汪俊峰博士（现为哈佛大学博士后，2017年底于南信大获得博士学位），盖鑫磊教授和哈佛大学Daniel J. Jacob教授为论文的共同通讯作者，南信大李婧祎副教授及哈佛大学叶建淮博士为论文共同第一作者。中科院大气物理所、浙江大学、美国加州大学戴维斯分校、中国气象科学研究院等多家单位也参与了该研究，为机制分析和证实提供了重要的观测数据支持。

本研究得到自然科学基金委重大研究计划重点项目（91544220）等的资助。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16683-x